Das Spektrum des Saarlandmuseums reicht vom Mittelalter bis in die unmittelbare Gegenwart. Die Bestände des Museums verteilen sich auf das Museum in der Schlosskirche, die Alte Sammlung und die Moderne Galerie mit ihrem Skulpturengarten.
Von internationalem Renommee ist vor allem die Moderne Galerie des Saarlandmuseums. Sie schlägt eine Brücke über die Entwicklung der modernen Kunst anhand herausragender Werke des 19. bis 21. Jahrhunderts. In ihrem lichten und großzügigen Sonderausstellungspavillon finden regelmäßig Ausstellungen zur klassischen und zeitgenössischen Kunst statt.
Die Grafische Sammlung des Saarlandmuseums beherbergt rund 18.000 Arbeiten auf Papier. Zu den bedeutendsten Werkgruppen zählen neben den Handzeichnungen und Druckgrafiken der Berliner Secession vor allem das herausragende Konvolut an Grafiken des Expressionismus sowie die umfangreichen Bestände an informeller Kunst.